Վանի թագավորության անկումից հետո՝ մ.թ.ա. 6-րդ դարի սկզբին, Հայկական լեռնաշխարհն անցավ Մարաստանի, իսկ մ.թ.ա. 550-ական թվականներից՝ Աքեմենյան Պարսկաստանի գերիշխանության տակ։ Հենց այս ժամանակ «Հայաստան» և «հայեր» անունները առաջին անգամ վստահորեն հայտնվում են գրավոր աղբյուրներում։ Հայկական ավանդությունը և հույն հեղինակ Քսենոփոնի «Կյուրոպեդիան» պատմում են Կյուրոս Մեծի դաշնակից հայոց արքայի և նրա որդի Տիգրանի մասին, սակայն այդ պատմությունները կիսաավանդական են, և նրանց պատմական հիմքը դժվար է որոշել։
Մ.թ.ա. 522–521 թվականներին Դարեհ I-ը, գահ բարձրանալով, բախվեց բազմաթիվ ապստամբությունների, որոնց թվում էր նաև Հայաստանում բռնկվածը։ Դրա մասին պատմում է Բեհիսթունի ժայռին փորագրված նրա եռալեզու արձանագրությունը։ Հին պարսկերեն տեքստում երկիրը կոչվում է Արմինա, իսկ բաբելոներենում՝ դեռևս Ուրաշտու, այսինքն՝ Ուրարտու։ Արձանագրությունը նկարագրում է Հայաստանում տեղի ունեցած մի քանի ճակատամարտ, որտեղ Դարեհի զորքերը գլխավորում էին Դադարշիշ անունով մի հայ և պարսիկ Վաումիսան։ Նույն արձանագրությունում հիշատակված է նաև Արախա անունով մի հայ, որը Բաբելոնում ապստամբեց և իրեն թագավոր հռչակեց։
Աքեմենյանների օրոք Հայաստանը սատրապություն էր, որը հարկ էր վճարում պարսից արքունիքին։ Պերսեպոլսի Ապադանա պալատի բարձրաքանդակներում պատկերված են կայսրության տարբեր ժողովուրդների պատվիրակներ, այդ թվում՝ հայերը, որոնք նվեր են բերում ձի և զարդարված մետաղե անոթ։ Հույն պատմիչ Հերոդոտոսը գրում է, որ Քսերքսեսի բանակում հայերը զինված էին փռյուգիացիների նման, և նրանց համարում է փռյուգիացիների գաղթականներ։ Այս վերջին պնդումը ժամանակակից գիտության մեջ քննարկման առարկա է։ Վանի ժայռին մինչ օրս պահպանվել է Քսերքսես I-ի եռալեզու արձանագրությունը, որտեղ ասվում է, որ որմնախորշը պատրաստել էր տալ դեռ նրա հայրը՝ Դարեհը։ Էրեբունին շարունակում էր գործել որպես վարչական կենտրոն, և այնտեղ գտնված արծաթե ծիսական անոթները վկայում են աքեմենյան արվեստի ազդեցության մասին։
Աքեմենյան սատրապների մեջ աչքի էր ընկնում մի տոհմ, որը հայ պատմագրության մեջ կոչվում է Երվանդունիներ, իսկ հունական աղբյուրներում նրա ներկայացուցիչները հայտնի են Օրոնտես անունով։ Որոշ գիտնականներ նրանց համարում են իրանական ծագման տոհմ, որը ամուսնական կապերով կապված էր Աքեմենյան արքայատան հետ, թեև այս հարցում կարծիքները տարբեր են։ Մ.թ.ա. 401 թվականին Քսենոփոնը հիշատակում է Հայաստանի սատրապ Երվանդին և Արևմտյան Հայաստանի կառավարիչ Տիրիբազոսին։ Մ.թ.ա. 331 թվականին Գավգամելայի ճակատամարտում հայկական զորքը՝ Երվանդի գլխավորությամբ, կռվում էր Դարեհ III-ի կողմում՝ Ալեքսանդր Մակեդոնացու դեմ։
Մ.թ.ա. 401–400 թվականների ձմռանը մոտ 10 հազար հույն վարձկաններ, Կյուրոս Կրտսերի անհաջող արշավանքից հետո Տիգրիսից դեպի Սև ծով նահանջելիս, անցան Հայաստանով։ Նրանց զորավարներից մեկը՝ Քսենոփոնը, իր «Անաբասիս» գրքում նկարագրում է խոր ձյունը և դաժան ցուրտը, ստորգետնյա տները, որտեղ մարդիկ ապրում էին ընտանի կենդանիների հետ միասին, գարուց պատրաստված ըմպելիքը, որը խմում էին եղեգնե խողովակներով, և ձիերը, որոնք գյուղերը աճեցնում էին որպես արքային տրվող հարկ։ Սա հայկական գյուղի կյանքի մասին պահպանված ամենավաղ մանրամասն նկարագրություններից մեկն է։
Աքեմենյան կայսրության կործանումից և Ալեքսանդրի մահից հետո Երվանդունիները շարունակեցին կառավարել Հայաստանը փաստացի ինքնուրույն, թեև ժամանակ առ ժամանակ ճանաչում էին Սելևկյանների գերիշխանությունը։ Մայրաքաղաքն էր Արմավիրը՝ նախկին Արգիշտիխինիլին, որտեղ գտնվել են հունարեն արձանագրություններ։ Մ.թ.ա. 3-րդ դարի վերջին տոհմի վերջին արքան՝ Երվանդը, հիմնադրեց նոր մայրաքաղաք Երվանդաշատը Արաքսի և Ախուրյանի միախառնման մոտ, ինչպես նաև Բագարան կրոնական կենտրոնը։ Հարևանությամբ կային նաև Ծոփքի և Կոմմագենեի թագավորությունները, որոնց տիրող տոհմերը նույնպես իրենց համարում էին Երվանդունիների ժառանգներ։ Կոմմագենեի արքա Անտիոքոս I-ը մ.թ.ա. 1-ին դարում Նեմրութ լեռան վրա կառուցեց հսկայական դամբարան, որտեղ իր նախնիների շարքում պատկերեց նաև Երվանդ արքաներին։
Մ.թ.ա. մոտ 200 թվականին Սելևկյան արքա Անտիոքոս III-ը որոշեց ամրապնդել իր իշխանությունը Հայաստանում։ Վերջին Երվանդը պարտվեց, և երկիրը կառավարելու համար նշանակվեցին երկու ստրատեգոսներ՝ Արտաշեսը Մեծ Հայքում և Զարեհը Ծոփքում։ Այսպես ավարտվեց Երվանդունիների իշխանությունը Մեծ Հայքում։ Նրանց արքաների թիվը, համարակալումը և գահակալման տարիները վերականգնված են տարբեր աղբյուրների համադրմամբ և տարբեր գիտնականների մոտ զգալիորեն տարբերվում են։
